Библиотека открыта для читателей 21 декабря 1949 года.

В 1978 году, в юбилейный год 150-летия со дня рождения Л. Н. Толстого, библиотеке присвоено имя великого земляка.

С 1979 года Центральная городская библиотека им. Л. Н. Толстого возглавляет сеть муниципальных библиотек, объединенных в Тульскую библиотечную систему, являясь методическим и координационным центром для библиотек системы.

Центральная городская библиотека им. Л. Н. Толстого обслуживает 13 450 пользователей, документовыдача составляет 232 500 экземпляров.

Организован бесплатный доступ в интернет, в том числе по беспроводной сети Wi-Fi. Работают бесплатные курсы «Основы компьютерной грамотности и ИКТ для граждан пожилого возраста и инвалидов» в рамках национальной социальной программы «Бабушка и дедушка онлайн».

На базе интеллект-центра Центральной городской библиотеки им. Л. Н. Толстого открылась электронная библиотека, в которую вошли: электронно-библиотечная система «КнигаФонд», оцифрованные краеведческие издания, произведения Л. Н. Толстого, материалы из тульских периодических изданий, книги, представляющие краеведческую ценность. ЭБС «КнигаФонд» – полный контент, содержащий более 145 тыс. материалов (лекции, монографии, учебники и учебные пособия, сборники статей, учебные модули, комментарии специалистов, первоисточники, методический материал, т. е. широкий спектр учебной и научной литературы систематизирован по различным областям знаний).

С июня 2014 года работает первая в городе мобильная библиотека «Библиоэкспресс», которая обслуживает население города, где нет стационарных библиотек.

Фонд Центральной городской библиотеки им. Л. Н. Толстого насчитывает 170 811 экземпляров.

Библиотека хранит и комплектует толстовский фонд – издания произведений Л. Н. Толстого разных лет, литературу о его жизни и творчестве.